Em plena Era Vitoriana, em Londres, o mordomo Sebastian Michaelis presta serviços a Ciel Phantomhive, o líder de 12 anos de uma nobre família inglesa. Sebastian é um homem perfeito. Seus conhecimentos, educação, habilidades na cozinha e nas artes marciais são excelentes. Além disso, ele pode atender a qualquer pedido de seu mestre, com facilidade e perfeição, devido a sua secreta linhagem demoníaca e ao contrato que possui com o seu mestre.
Narumi Fujishima acabou de chegar a Tokyo e a sua nova escola onde irá cursar o ensino médio. Sua vida é bem normal, não se destaca em nada, participa de um clube por mera obrigação curricular e gosta de simplesmente, ver o tempo passar, até que ele é surpreendido pela Ayaka Shinozaki, que o convida para ajudá-la no clube de jardinagem. Para evitar transtornos ele aceita. Um dia, quando está voltando com Ayaka para casa, ele conhece os amigos da menina, um grupo de NEETs liderados por uma menina chamada Alice, a NEET suprema. Alice se denomina uma Detetive-NEET e dedica sua vida a observar o mundo através da internet, televisão, etc, sem sair de seu apartamento. Ela então usa suas observações e sua equipe para resolver casos do mundo real. Sem perceber, Narumi acaba entrando para o time.
Em 1711, um grupo de alquimistas buscando vida eterna se unem para invocar o "demônio" que guardava este segredo. O demônio concorda em dar o que eles querem - um elixir da vida, além do metodo para criar mais e como acabar com sua imortalidade - Na noite seguinte, alquimistas começaram a desaparecer, "comidos" por seus próprios. Percebendo que era perigoso estarem juntos, eles decidem se espalhar pelo mundo. Séculos depois, em uma América em época de lei-seca, os imortais se encontram novamente e então o Baccano! recomeça.